좌측부터 박철민 교수, 윤정명 연구원, 톤다이만 박사후 연구원, 논문 커버 이미지

리튬 수지상 성장 완전 억제·저압 구동·상온 작동 실현… 세계적 학술지 표지 선정

[한국유통신문= 김도형 기자] 박철민 교수(재료공학부 신소재공학전공) 연구팀이 전고체 리튬전지의 가장 큰 숙제로 꼽혀온 ‘리튬 수지상(dendrite) 형성’과 ‘계면 불안정성’ 문제를 동시에 해결할 수 있는 고성능 리튬 화합물 음극소재 개발에 성공했다.

이번 연구 성과는 에너지 분야 최고 수준의 국제 학술지 Advanced Energy Materials(피인용지수 26.0) 3월호에 게재됐으며, 논문이 표지(Cover) 논문으로 선정돼 학문적 우수성을 인정받았다. 논문 제목은 “Highly Conductive and Dendrite-Free Li–Ga Compound Anodes for High-Performance Lithium All-Solid-State Batteries”다.

리튬 수지상 문제 근본적 해결

전고체전지는 액체 전해질을 사용하지 않아 폭발이나 화재 위험이 낮고, 안전성이 뛰어나 차세대 배터리 기술로 주목받고 있다. 하지만 리튬 금속 음극은 충·방전 과정에서 나뭇가지처럼 성장하는 수지상 구조가 형성되어 전지의 안정성과 수명을 떨어뜨리는 치명적인 한계를 가지고 있다.

박 교수팀은 이러한 문제를 해결하기 위해 리튬–갈륨(Li–Ga) 화합물 기반 음극을 새롭게 제시했다. 연구팀은 DFT(밀도범함수이론) 시뮬레이션으로 리튬-갈륨 이원계 화합물 전체를 분석해, LiGa 단일 화합물이 가장 안정적이고 전도성이 우수한 구조임을 규명했다. LiGa는 입방정 결정 구조 내에서 리튬 이온이 빠르게 이동할 수 있는 다수의 확산 채널을 가져, 기존 음극 대비 탁월한 전기화학적 특성을 구현했다.

고압 구동 없이 안정한 성능 구현

전고체전지 상용화의 또 다른 난제는 전극 간 접촉 유지에 필요한 ‘고압 구동 조건’이었다. 기존 합금계 음극은 20MPa 이상의 압력이 필요해 제조비용과 무게가 증가했다. 그러나 연구팀의 리튬-갈륨 화합물 음극은 3MPa의 낮은 압력에서도 완벽한 계면 안정성을 보여, 별도의 외부 가압 장치 없이도 전지 구동이 가능함을 입증했다.

세계 최고 수준의 전극 성능 입증

연구팀은 Li–Ga 화합물 음극과 NCM 양극, 황화물계 고체전해질을 결합한 전고체전지 풀셀을 제작해 실험을 진행했다. 그 결과 면적당 용량 14.47 mAh/cm²를 달성하고, 저압 조건에서도 수백 차례 충·방전 동안 수지상 형성 없이 안정적인 성능을 유지했다. 특히 55℃의 고온 환경에서도 안정적으로 작동했으며, 파우치셀 테스트를 통해 대면적 전지 적용 가능성을 확인했다.

리튬 금속, 리튬-인듐 및 리튬-갈륨 화합물 음극 소재의 충·방전 과정에 따른 계면 거동 및 수지상 성장 비교 모식도

 리튬 금속, 리튬-인듐 및 리튬-갈륨 화합물 음극과 황화물계 고체전해질 계면의 충·방전 전후 단면 주사전자현미경(SEM) 이미지와 사이클링 이후 전극 사진

박철민 교수는 “이번 연구는 저압 조건에서도 고용량과 안전성을 동시에 확보할 수 있는 전극 설계를 제시한 것”이라며 “향후 다양한 전극 시스템으로 기술을 확장해 전고체전지 상용화를 앞당길 것”이라고 밝혔다.

이번 연구는 한국연구재단의 중견연구자지원사업 및 중점연구소사업, 슈퍼컴퓨팅센터의 고성능 컴퓨팅 자원 지원을 받아 수행됐다. 연구에는 박철민 교수를 비롯해 윤정명 박사과정 연구원과 P. Thondaiman(톤다이만) 박사후 연구원이 공동 제1저자로 참여했으며, 김도현 박사후 연구원, 이영한·한제현 박사과정 연구원이 공동저자로 함께했다.

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